Исследование природы образования поляронов в галогенидных перовскитах.

Важные новости

Изучая происхождение Образование полярона в галогенидных перовскитах

Трехмерное изображение атомных смещений, связанных с большим электронным поляроном в Cs2AgBiBr6. Всего ячейка моделирования содержит 320 000 атомов, из которых 32 000 атомов Ag для ясности показаны на рисунке. Картина смещения атомов образует немагнитный аналог спиральной точки Блоха. Авторы и права: Джон Лафуэнте-Бартоломе, Чао Лиан, Фелисиано Джустино. <р>Галогенидные перовскиты представляют собой класс материалов, основная структура которых напоминает структуру минеральных перовскитов, но с позициями X, занятыми галогенид-ионами, а их позиции A и B заняты катионами. Эти материалы обладают различными полезными свойствами, которые делают их перспективными кандидатами для разработки фотоэлектрических устройств (PV), светоизлучающих диодов (LED) и других оптоэлектронных устройств.

Недавние исследования позволили получить интересную информацию о галогенидных перовскитах и ​​их оптоэлектронных свойствах. Тем не менее, происхождение замечательного времени жизни носителей этих материалов до сих пор не раскрыто.

Исследователи из Техасского университета в Остине недавно провели исследование, направленное на то, чтобы пролить новый свет на происхождение этих необычных времен жизни носителей. . Их статья, опубликованная в PNAS, показывает, что галогенидные перовскиты управляются нетрадиционной электрон-фононной физикой, что приводит к образованию нового класса квазичастиц, который авторы назвали «топологическими поляронами».

<р>«Наша мотивация носила экспериментальный характер», — рассказали Phys.org соавторы статьи Джон Лафуэнте, Чао Лиан и Фелисиано Джустино.

«Галогенидные перовскиты являются исключительными материалами для применения в фотогальванике и светоизлучающих устройствах благодаря их исключительным оптоэлектронным свойствам, таким как длительное время жизни носителей заряда и длина диффузии. К этим материалам были применены некоторые из самых передовых экспериментальных методов, чтобы пролить свет на их происхождение. этих необычных свойств и выяснить причину их необычайной эффективности преобразования энергии.»

Данные, собранные в недавних экспериментах, позволяют предположить, что сильные взаимодействия между электронами и колебаниями в атомной решетке галогенидных перовскитов могут способствовать значительному времени жизни их носителей и эффективности преобразования энергии. В частности, некоторые исследователи предположили, что ключевым процессом, лежащим в основе этих свойств, может быть образование поляронов, локализованных квазичастиц, состоящих из электронов, связанных с искажениями кристаллической решетки.

«Отсутствие соответствующих теоретических методологий, которые включают Полная сложность этих материалов и этих квазичастиц до сих пор препятствовала нашей способности понять образование поляронов в галогенидных перовскитах на атомном уровне», — объяснили Лафуэнте и Джустино.

«Наша группа недавно разработала новый высокопроизводительный вычислительный подход для изучения образования поляронов, включающий взаимодействие между электронными носителями и колебаниями решетки, начиная с первых принципов квантовой механики».

В течение последних нескольких лет Лафуэнте, Лиан, Джустино и их коллеги пытались облегчить реализацию предложенной ими методологии с помощью высокопроизводительных кодов, которые они затем могли бы запускать на некоторых крупнейших в мире суперкомпьютерах (например, TACC и NERSC). компьютеры). В рамках своего недавнего исследования они специально намеревались использовать эти методы для изучения образования поляронов в галогенидных перовскитах.

Исследование происхождения образования поляронов в галогенидных перовскитах

Схематическое изображение идеального спирального блоха точка. Картина смещения охватывает сферу, окружающую центр полярона, и постепенно меняется от тангенциального характера на экваторе до радиального характера на полюсах. Авторы и права: Джон Лафуэнте-Бартоломе, Чао Лиан, Фелисиано Джустино

«Благодаря этим методам мы смогли рассмотреть ячейки моделирования размером от нескольких десятков до почти полумиллиона атомов, чего никогда раньше не достигалось», — сказали Лафуэнте и Джустино.

«Наши расчеты привели к нескольким неожиданным выводам. Результаты: во-первых, мы обнаружили, что поляроны могут принимать множество различных форм в галогенидных перовскитах: они могут быть очень большими, достигая нескольких нанометров в длину, или очень маленькими, локализуясь вокруг одного атома висмута.

Моделирование, проведенное Лафуэнте, также показало, что поляроны в галоидных перовскитах могут даже формировать периодические искажения, проявляющиеся при достаточно высоких плотностях в виде волн зарядовой плотности. Примечательно, что различные типы поляронов, которые они наблюдали в ходе моделирования, по-видимому, формировались в разные временные масштабы.

«Например, мы предсказываем, что при освещении сначала сформируются большие поляроны, а затем они превратятся в маленькие поляроны, » Сказали Лафуэнте и Джустино.

«Наши предсказания удивительно хорошо согласуются с имеющимися экспериментами по сверхбыстрой спектроскопии накачки-зонда. Однако, возможно, самым удивительным открытием является то, что поляроны в галогенидных перовскитах имеют «изюминку»; атомные смещения, окружающие поляроны, образуют вихревые структуры, и связанный с ними вектор поля имеют четко определенную топологию, которую можно описать квантованными топологическими числами.»

Топологические структуры, обнаруженные исследователями, оказались поразительно похожими на структуры скирмионов, меронов и точек Блоха — трех типов интригующих квазичастиц, ранее наблюдавшихся в магнитных системах. О существовании немагнитных поляронов с характеристиками, напоминающими характеристики магнитных квазичастиц, никогда ранее не сообщалось, поэтому это исследование может открыть новые возможности для будущих исследований, потенциально ведущих к захватывающим открытиям.

«Есть два основных направления, которые мы сейчас стремимся развивать», — сказали Лафуэнте и Джустино. «С одной стороны, даже если эти результаты рисуют подробную картину поляронов в галогенид-перовскитах в атомном масштабе, они не говорят нам точно, как эти квазичастицы взаимодействуют со светом или как они распространяются по материалу. Мы хотели бы разработать методы более детально предсказать транспортные и оптические свойства этих поляронов.»

Разрабатывая новые подходы к предсказанию оптических свойств поляронов в галогенид-перовскитах, исследователи надеются надежно предсказать новые физические явления и объяснить их происхождение. Одновременно они планируют изучить, в какой степени их результаты могут быть обобщены для различных материалов.

«Являются ли топологические поляроны уникальными для галогенидных перовскитов или они также могут образовываться в других материалах?» Лафуэнте и Джустино добавили.

Каковы основные физические ингредиенты, необходимые для образования топологических поляронов? Можем ли мы настроить параметры материала, например, с помощью деформации, химического состава или света, чтобы настроить топологический заряд и спиральность поляроны?

«Это одни из самых важных вопросов, на которые мы попытаемся ответить в будущем. В конечном счете, открытие топологических поляронов может открыть совершенно новые возможности в манипулировании квантовой информацией с помощью новых неклассических степеней свободы».

Дополнительная информация: Джон Лафуэнте-Бартоломе и др., Топологические поляроны в галогенидных перовскитах, Труды Национальной академии наук (2024). DOI: 10.1073/pnas.2318151121

Информация журнала: Труды Национальной академии наук

Новости сегодня

Последние новости